Pemeran utama dalam drama ini adalah Jo Jung Suk. Dia didaulat untuk memainkan karakter bernama Ik Joon, sosok yang berusaha keras untuk menjadi pria keren. Saat pertama kali membaca skrip Hospital Playlist, sudah mampu membuat suami dari solois Gummy ini sangat bersemangat.
“Sutradara Shin Won Ho dan penulis Lee Woo Jung selalu membuat drama yang begitu menarik, jadi aku sangat penasaran dan bersemangat untuk melihat apa yang mereka buat. Seperti yang diharapkan, skripnya sangat menarik. Aku pikir, ini akan menjadi drama yang menyenangkan.” ungkap Jo Jung Suk.
Yoo Yeon Seok
Selanjutnya ada Yoo Yeon Seok yang berperan sebagai Jung Won. Diceritakan bahwa dia memiliki kepribadian yang sensitif. Hospital Playlist menjadi ketiga kalinya bagi sang aktor memainkan peran dokter. Sebelumnya, ia pernah melakoni profesi serupa di drama Late Night Hospital (2011) dan Romantic Doctor Teacher Kim (2016).
Yoo Yeon Seok pun mengungkapkan kegembiraannya karena dia akan mendapat banyak adegan operasi di rumah sakit, “Karena ada adegan di mana aku akan melakukan operasi, jadi aku harus mengenakan masker yang menutupi hampir seluruh wajahku. Aku tidak perlu memakai make-up atau menata rambutku untuk adegan-adegan tersebut,” ujarnya.